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用CRF真空等離子設備是CH4氧化偶聯反應的優良催化劑:
在crf真空等離子設備作用下進行CO2氧化CH4轉化加入催化劑的目的是提高經濟價值較高的C2烴的收率,因此提高C2烴選擇性及C2烴收率就是研究的根本。以CO2為氧化劑的CH4氧化偶聯反應在上述十種負載型過渡金屬氧化物催化劑作用下C2烴選擇性由大至小的順序是:
Na2WO4/Y-Al2O3>Cr203/Y-Al203≈Fe203/Y-Al203>TiO2/Y-Al203>Mn203/Y-Al203≈Co203/Y-Al203>NiO/Y-Al203>ZnO/Y-A12O3≈Re207/Y-A12O3>MoO3/Y-Al2O3。
與催化劑對C2烴收率的影響結果相比,兩者的順序基本一致,盡管CH4在等離子體與Na2WO4/Y-Al203催化劑共同作用下其轉化率并不高,但由于C2烴選擇性高于NiO/Y-Al203近35個百分點,所以C2烴收率比NiO/Y-Al203多出5個百分點。顯然在plasma等離子體的作用下Na2WO4/Y-Al203有助于C2烴的形成。在普通催化條件下的CO2氧化CH4制C2烴反應中,當反應溫度為820℃時,負載型Na2WO4催化劑給出的C2烴選擇性高達94.5%,盡管CH4轉化率較低(4.73%)。
結論是:在真空等離子設備條件下Na2WO4/Y-Al203仍然具有較高的C2烴選擇活性,在等離子體注入功率30W時,C2烴選擇性為72%。因此在大氣壓真空等離子設備作用下,針對試驗中所涉及的十種過渡金屬氧化物催化劑來講,NiO/Y-Al203加速了CO2氧化CH4轉化,有利于生成CO和H2,Na2WO4/Y-Al2O3,是CH4氧化偶聯反應的優良催化劑。
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