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CRF電漿清洗機應用下對負載型鑭系氧化物催化劑CO2氧化CH4制C2:
負載型鑭系氧化物催化劑具有良好的OCM反應活性。在催化活化CO2氧化CH4制C2烴反應中,La203/ZnO給出了高達97%的C2烴選擇性(850℃時甲烷轉化率為2.1%),Maraffee等的研究表明:在電暈放電應用下,以La203為主體的催化劑給出了較高的CH4轉化率(27.4%)和C2烴收率(10%)。對此,本次著重研究了La、Ce、Pr、Sm、Nd五種負載型鑭系氧化物催化劑對等離子體應用下CO2氧化CH4制C2烴反應的催化作用。
在一定的電漿清洗機等離子體應用下,負載型鑭系氧化物催化劑均表現出一定的活化CH4、CO2的能力。鑭系催化劑與等離子體共同應用的結果是,CH4轉化率在24%~36%;二氧化碳轉化率在18%~22%。試驗結果表明等離子體應用下,不同的鑭系催化劑對CH4活化能力差別較大,而活化二氧化碳的能力相近(與單純等離子體應用下的CO2轉化率20%相近)。依據鑭系催化劑在單純催化條件下均具有一定催化活性的試驗事實??梢缘贸鲈陔姖{清洗機等離子體應用下,催化劑可實現表面反應參與了甲烷的C-H鍵斷裂過程。對CH4活化而言:鑭系催化劑與CRF電漿清洗機等離子體的共同應用活化CH能力存在差異,其共同應用能力大小順序如下:Nd203/Y-Al203>CeO2/Y-Al203>Sm203/Y-Al203>Pr2O11/Y-Al203>La2O3/Y-Al2O3。
根據C2烴選擇性由大至小排列催化劑活性順序是:La2O3/Y-Al2O3>CeO2/Y-Al203≈Pr2O11/Y-Al203>Sm203/Y-Al2O3>Nd203/Y-Al2O3。C2烴選擇性結果與鑭系催化劑對C2烴收率的影響相比,兩者的順序大致相同,盡管La2O3/Y-Al2O3催化劑與電漿清洗機等離子體共同應用下甲烷轉化率較低,但由于C2烴選擇性高于70%,所以C2烴收率高于其他稀土催化劑。這與La2O3催化劑在單純催化條件下的高C2烴選擇性較為一致。不過鑭系催化劑對C2烴產物分布影響不大,C2H2是主要的C2烴產物。
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